Коллекция экспонатов Византийского музея насчитывает более 25 тыс. художественных шедевров, относящихся к византийскому и христианскому искусству. Официально открытие выставочного комплекса состоялось в 1914 г. по инициативе греческих энтузиастов, многие из которых внесли внушительный вклад в собирание экспонатов для музея.
В залах здания можно увидеть не только картины, но и множество предметов, рассказывающих о жизни и быте греков в период завоевания их страны Византией – фрески, керамика, шитье, книги, гравюры, рукописи. Особый интерес для туристов представляет экспозиция Мити-лини, все экспонаты которой были найдены на затонувшем корабле. Музей занимает особняк, некогда принадлежащий герцогине Плезанской. Французская подданная, она так полюбила Грецию, что решила построить для себя дом в столице страны, чтобы иметь возможность жить здесь в любое время.
Здание музея, построенное в середине 19 века, уже очень скоро после открытия перестало вмещать внушительную коллекцию экспонатов, поэтому решено было построить три подземных этажа, в которых открылись новые залы. Вокруг музея посажены апельсиновые деревья, а внутренний дворик украшает красивый фонтан.